近期，中国人民大学刘灿副教授、北京大学刘开辉教授与合作者们先后发表 2 篇Science，并被审稿人评价为“低维材料制造领域里程碑式的工作”，而这背后是团队近四年的努力和持续的技术攻关。
研究人员创新性地设计了一种“多重界面耦合原子制造”策略，不仅实现特定手性结构，还能够实现相干极化方向的二硫化钨条带制造，从而使得一维半导体阵列的“全同”控制成为可能 [1]。
在另一项研究中，他们首次提出“晶格传质-界面外延”的菱方相二维晶体制备新范式 [2]，这种生长方式突破了二维材料表面生长中的层数自限制、堆垛结构不可控等局限性。
例如，能够快速生长二维单晶，速率达到 50 层/分钟；除此之外，还可控制逐层的单一方向，从而保证各层完全平行，最终达到厚层菱方相二维晶体结构。
“这是传统表面生长方法长期以来难以突破的关键技术壁垒，该研究为新型功能化晶体的精准原子制造提供了新思路。”刘灿表示。
图丨刘灿（来源：中国人民大学物理学院）
被评价为“低维材料制造领域里程碑式的工作”
碳纳米管、纳米带等一维材料发展至今 30 余年来，由于其结构多样性及复杂性，导致其精准结构，尤其是手性指数和螺旋结构等原子尺度的控制，极其困难。
在该研究中的“多重界面耦合原子制造”策略具体表现为：
二硫化钨（WS2）晶格排布方式与 WS2-蓝宝石外延界面耦合直接相关；条带轴向方向受钨酸钠（Na2WO4）前驱体-蓝宝石原子级台阶耦合作用限制；条带的单一极化排布方向在 WS2-Na2WO4 前驱体耦合作用下被锁定。
为控制表面原子级的台阶和晶格排列的相互关系，研究人员精确地设计了特定晶面的蓝宝石基底，使 WS2 条带能够实现精确的原子级制造，包括扶手椅型、之字型、手性结构（含左手手性、右手手性）等。
（来源：Science）
在研究初期，当研究人员看到完全平行的条带阵列时，非常兴奋。
刘灿表示：“受启发于早期在一维碳纳米管阵列的研究基础，当我们看到平行排布的 WS2 阵列总是伴随着尖端颗粒，就马上联想到类似碳管的由催化剂颗粒为起点进行的生长模式。”
而且，它们的方向，总是受到 a 面蓝宝石氧密排原子级台阶限制，这也是超密碳管阵列的排布规律。
经过手性结构指认，研究人员所获得的 WS2 条带全部是之字型的。但事实上，仅仅是这种非手性的阵列不足为奇。
直到后来，伴随领域科学家对二维体系外延单晶的控制制备机理的深入探究，研究人员意识到，或许可以将这种二维材料的设计思路“反向”用在解决一维材料的问题。
于是，他们尝试利用衬底晶格“锁定”晶格方向，利用台阶“引导”条带方向。尝试后，发现效果非常显著，并能够按照预期去控制各类结构。
“那天看到结果出来时，我们都非常激动，一直讨论到深夜。”刘灿回忆道。
图丨具有可控手性与相干极性 WS2 条带阵列制造及自发光电流集成输
需要了解的是，该研究中的“全同”制造，与量子力学中“全同”的概念并不相同。
物理中的“全同”是指，不同粒子在所有可观测物理属性上完全相同的特性。
而该研究借用“全同”概念，是想表达 WS2 条带的特征物理属性是一致的，包括：阵列中所有 WS2 条带的方向、手性结构、极性方向等。
在此之前，同时控制这么多参量，在一维领域是极具挑战、长期以来很难实现的事情。
日前，相关论文以《具有可控手性与相干极性的二硫化钨条带阵列》（WS2 ribbon arrays with defined chirality and coherent polarity）为题，发表在Science上 [1]。
北京大学博士生薛国栋和郭泉林、博士后周子琦、昆明理工大学左勇刚副教授是共同第一作者，北京大学刘开辉教授、中国人民大学刘灿副教授、中国科学院半导体研究所魏钟鸣研究员和中国科学院深圳先进技术研究院丁峰研究员为共同通讯作者。
图丨相关论文（来源：Science）
高密度排布的平行一维阵列，是集成光电芯片高效能量收集及转化的前提。
具有可控手性与相干极性的 WS2 条带阵列，有望推动自驱动光电探测及新机理太阳光伏等领域的技术发展。
未来，研究人员将更加关注一维材料中的相关物态及性能研究，例如，丰富的边缘态、极限尺寸晶体管以及非常规光伏器件等。
为新型功能化光学晶体的精准原子制造提供新思路
在另一项研究中，研究人员发展了一种“晶格传质-界面外延”生长二维叠层晶体的新方法。
首先，原子通过衬底的晶格传输到衬底表面，形成“第一层晶体”。之后，新增的原子持续地以晶格为介质，传输到衬底与首层晶体的界面空间。
最后，顶着此前已经形成的、位于上方的晶体层进行生长，并以这种方式持续地形成新的晶体层。
值得关注的是，在二维单晶表面外延生长中的各种表面调控手段，例如，台阶调控晶畴的单一取向、不同晶畴间的无缝拼接等，都能够在该界面中得以保留。
也就是说，每一层晶体都是在同一个衬底表面上被加工出来的，相当于从相同模板复刻出来的“同胞兄弟”。
这些层彼此之间平行排布，在上层晶体的共同作用下，会形成一个特殊的菱方相晶体结构。
“制备该结构的要求非常苛刻，往往无法通过表面生长直接获得，而我们的‘晶格传质-界面外延’为其提供了可能性。”刘灿说。
图丨发展“晶格传质-界面外延”生长新范式，制备晶圆级菱方相二维
二维过渡金属硫族化合物（TMD，Transition Metal Dichalcogenides）具备超薄的厚度、层数依赖的能带结构、高载流子迁移率等特性，在新一代先进制程电学器件方面表现出应用潜力。
该研究制备的是从单层到 15000 层的 TMD 材料，最为重要的是，TMD 层间是完全平行取向排布的，层间构成 3R 菱方相的堆垛结构。
这类 3R-TMDs 的少层在电学方面，具有高载流子迁移率和高电流密度的优势，是 5nm 以下技术节点集成电路的理想沟道材料。
该研究中的单层、双层、三层硫化钼的迁移率分别高达 137cm2 V−1 s−1、155cm2V−1 s−1 和 190cm2 V−1 s−1，达到国际器件与系统路线图 2028 年半导体器件迁移率目标。
相较于常见的六方相 2H-TMDs，3R-TMDs 独特的堆垛结构带来了更多样化的特性。
例如，界面极化反转的铁电性、高能效体光伏效应和相干增强非线性光学响应等。
微米级厚层 3R-TMDs 在准相位匹配条件下，实现了近红外波段高能效差频转换效率，较单层提升了 5 个数量级。
最终，相关论文以《多层菱方相过渡金属硫族化合物单晶的界面外延》（Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition metal dichalcogenide single crystals）为题发表在Science上 [2]。
北京大学博士生秦彪和郭泉林、博士后马超杰，中国科学院物理研究所博士生李修瑧是共同第一作者，北京大学刘开辉教授、中国人民大学刘灿副教授、中国科学院物理研究所张广宇研究员为共同通讯作者。
图丨相关论文（来源：Science）
接下来，研究人员将继续挖掘这种材料制备新范式的可能性，在高质量二维晶体，尤其是面向光学晶体非线性频率转化应用的晶体制备和技术创新方向持续探索。
结合该课题组此前提出的转角相位匹配理论和该材料的优势，他们将进一步探索开发小型化、集成化光电器件及光子芯片的可能性。
参考资料：
1.Xue,G. et al. WS2 ribbon arrays with defined chirality and coherent polarity.Science384, 6700,1100-1104(2024). https://doi/10.1126/science.adn9476
2.Qin,B. et al. Interfacial epitaxy of multilayer rhombohedral transition metal dichalcogenide single crystals.Science385, 6704，99-104(2024). https://doi.org/10.1126/science.ado6038
排版：刘雅坤
